圖1. 雙手性中心金納米顆粒的圓二色性反轉(zhuǎn)現(xiàn)象本論文中,研究團(tuán)隊(duì)通過多極展開理論分析發(fā)現(xiàn),納米顆粒的電偶極模式雖然在消光譜中占主導(dǎo)地位,但電偶極自身沒有任何的圓二色性,圓二色性產(chǎn)生于顆粒的兩個(gè)電四極模式。利用電磁仿真,研究團(tuán)隊(duì)揭示了這兩個(gè)電四極模式的等離激元熱點(diǎn)分別位于顆粒的兩種幾何手性中心。更進(jìn)一步的,幾何手性中心的手性方向決定了圓二色譜的正負(fù)極性,從而揭示了顆粒圓二色光譜特性與幾何手性結(jié)構(gòu)的重要內(nèi)在關(guān)聯(lián)(圖2)。
圖2. 圓二色性產(chǎn)生于兩種電四極模式,其等離激元熱點(diǎn)分別位于不同的手性中心。手性中心的手性方向決定了圓二色譜的正負(fù)極性。通過改變制備過程中的條件參數(shù),研究團(tuán)隊(duì)能夠可控調(diào)節(jié)手性納米顆粒的幾何形貌,實(shí)現(xiàn)圓二色譜的反轉(zhuǎn)。理論分析表明,隨著納米顆粒幾何結(jié)構(gòu)的演化,其兩種電四極模式在光譜中發(fā)生不同方向的移動(紅移/藍(lán)移),兩種模式的波長經(jīng)理相向移動、互相穿過、再反向分離的過程,因而引起了圓二色譜的反轉(zhuǎn)。該結(jié)果無疑揭示了雙手性中心納米顆粒圓二色譜反轉(zhuǎn)的物理機(jī)制(圖3)。
圖3. 兩種電四極模式的反向頻移引起了圓二色譜反轉(zhuǎn)由于電四極模式強(qiáng)度隨顆粒大小呈超線性變化,通過改變納米顆粒尺寸,可以實(shí)現(xiàn)圓二色信號的調(diào)控(圖4)。研究團(tuán)隊(duì)合成了一系列不同大小的雙手性納米顆粒,從實(shí)驗(yàn)和理論上驗(yàn)證了圓二色信號受顆粒尺寸的調(diào)節(jié)規(guī)律,從而為調(diào)控手性納米顆粒的圓二色光譜性質(zhì)提供了重要的手段。
圖4. 通過尺寸調(diào)控揭示電四極模式與圓二色信號的內(nèi)在聯(lián)系該成果由武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院和華東師范大學(xué)精密光譜科學(xué)與技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的學(xué)者合作完成。楊堅(jiān)博士、孫麗超講師和孫雪皓為論文的共同第一作者,通訊作者為武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院的張慶豐教授。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委、湖北省自然科學(xué)基金委以及中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)基金的資助,并得到了武漢大學(xué)科研公共服務(wù)條件平臺和學(xué)校大型儀器設(shè)備共享平臺的支持。原文(掃描或長按二維碼,識別后直達(dá)原文頁面):Unraveling the Origin of Reverse Plasmonic Circular Dichroism from Discrete Bichiral Au NanoparticlesJian Yang#, Lichao Sun#, Xuehao Sun#, Jiqing Tan, Hongxing Xu, and Qingfeng Zhang*Nano Lett., 2024, 24, 11706-11713, DOI: 10.1021/acs.nanolett.4c03331導(dǎo)師介紹張慶豐https://www.x-mol.com/university/faculty/350910
文章來源:X-MOL咨詢
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